国家生猪技术创新中心在光催化降氨机制方面研究取得新进展

2022年12月31日07:47:00科研进展814阅读模式

我国农业氨排放量约79.2万吨,其中畜牧业占51.9%。氨气是一种有强烈刺激性的无色碱性气体,影响动物和饲养员的健康,此外氨气通过大气干湿沉降过程返回到地表导致水体富营养化,影响生态系统的稳定性。传统的臭气处理工艺成本高且稳定性差,存在二次污染的问题,而光催化反应由于其反应彻底、无二次污染等优点,被广泛应用于环境治理、能源开发和自洁净等领域。

国家生猪技术创新中心养殖环境与工程研究院通过溶胶-凝胶法制备出(A-R)TiO2催化剂(ART),以g-C3N4(CN)为改良剂制备出g-C3N4/(A-R)TiO2复合催化剂(ARTCN),并采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、N2吸附-脱附曲线(BET)、荧光光谱(PL)和5,5-二甲基-1-吡咯烷n-氧化物(DMPO)对ARTCN复合催化剂的结构形貌、比表面积、光生载流子分离能力和反应过程中产生的自由基种类进行评估。采用气态氨和液态氨为目标污染物测试制备的催化剂活性,结果显示当氨气初始浓度为30mg/m3、湿润空气流量为0.9mL/min,且改良剂CN添加量为0.5g时,ARTCN对气态氨的降解率达到80.38%,并且重复性好,经过反应前后的XRD图谱对比发现ARTCN在反应前后晶型和晶面均未发生变化;当液态NH4+初始浓度为100mg/L、pH为10.1时,反应3h时ARTCN对液态氨的降解率为71.60%,最终伴有少量的NO3-和NO2-生成,经过检测发现羟基自由基(OH)和超氧自由基(O2-)是光催化反应过程中的主要活性成分。本研究结果表明当改良剂CN添加量为0.5g时,ARTCN复合催化剂分散性更好,光吸收性能更强,禁带宽度更小,并且ART导带中的光生电子将转移到CN的价带,并与CN价带中的光生空穴结合形成Z型异质结构,使得其光生电子-空穴迁移和分离效率明显提高,进而提高了反应速率。

该成果得到重庆市科研机构绩效引导专项(cstc2020jxjl20006,20240)和国家现代农业产业技术体系(CARS-35,21203)资助。相关研究结果已发表在《InternationalJournal of Molecular Sciences》期刊上。

国家生猪技术创新中心在光催化降氨机制方面研究取得新进展

图 1 不同光催化材料对氨气降解图: (a) 降解气态氨;(b) 降解液态氨

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图 2 光催化降解时电荷转移机理: (a) 传统II型异质结;(b) Z型异质结构

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图3 降解过程中自由基检测图: (a) DMPO·O2-;(b) DMPO·OH

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